氢能被认为是解决全球能源危机最佳能源之一。在过去的几十年里，科学家一直致力于开发用于光催化分解水制氢的新型高效光催化剂，包括无机半导体、有机聚合物、有机无机复合物等。其中，共价有机框架（COFs）是一类构建单元通过共价键组装成的晶体多孔聚合物，具有比表面积大、分子结构易裁剪、化学稳定性高等优点，近年来成为光催化析氢的明星分子。然而这类材料通常具有光生电荷分离不足的缺点，如何通过分子工程进一步提高材料的激子分离效率和电荷传输能力是该领域的研究热点。
近期，光电材料与技术学院阳仁强教授团队在有机半导体光催化研究方向取得重要进展。该团队首先设计合成了基于苯并三氮唑的同分异构体COFs。虽然两个分子具有完全相同的原子组成，但由于侧链位置不同使得两个COFs材料具有迥异的光物理和电学性质，从而导致了不同的光催化性能。该工作奠定了从分子水平进一步阐释光催化反应的内在机理，研究成果以“Regioisomeric Benzotriazole-Based Covalent Organic Frameworks for High Photocatalytic Activity”为题发表在美国化学会重要期刊ACS Catalysis（IF：11.3）上。
在此基础上，研究团队进一步探索了苯并三氮唑基COFs在含铀废水中的应用。该材料在低铀含量的废水中可高效光催化析氢，其析氢效率可达34.53 μmol/h (3 mg)，另一方面在高铀含量的废水中具有优异的光催化还原吸铀性能（其在含450 ppm铀离子的模拟废水中的吸铀能力高达1.86 g/g）。这项研究不仅开发出了用于光催化析氢反应的新型金属离子，而且还为光催化还原吸铀提供了新的解决方案。上述成果以“Sieving aquatic uranium for photocatalytic hydrogen evolution with covalent organic frameworks”为题，发表在催化领域重要期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy（IF：20.2）上。
上述工作的第一作者为江汉大学2023级博士研究生王婷，阳仁强教授等为通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的支持。
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c04145
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124939